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二维纳米材料由于具有电子受限、超高比表面积和高暴露表面原子等特点，在生物医学、催化、表面增强拉曼效应和传感等众多领域展现出出色的物理、化学和电学性质。其中，晶相作为催化剂最重要的结构特征之一，由于其独特的原子排列方式和可调控的电子结构，在决定催化剂的性能和应用前景方面起着重要的作用。
然而，大多数相位调节的研究都是基于单相调节的。对于二维贵金属纳米结构，考虑到其通常由于高度对称的原子排列和各向同性的金属键，同时调节二维贵金属纳米结构的相和形态仍然是一个巨大的挑战。此外，由于缺乏连续的相调控，晶相依赖催化性能背后的关键机制仍不清楚，抑制了具有优异性能的催化剂的开发。因此，寻找合适的纳米材料作为模型催化剂，实现原子级微调结构以获得最佳性能，对于深入理解不同相与性能活性之间的关系具有重要意义。
基于此，厦门大学黄小青和苏州大学邵琪等以贵金属硫属化合物为模型催化剂，报道了从立方相Pd4Te、三方相Pd20Te7、三方相Pd8Te3和六方相PdTe到六方相PdTe2的连续相调控以合成Pd-Te六方纳米片(HNP)，从而研究了晶相结构与电催化性能之间的直接关系。
值得注意的是，Pd-Te HNP显示的性能变化高度依赖于相结构，六方相PdTe HNP (h-PdTe HNP)的活性最高(在ORR中0.9 VRHE时质量活性和比活性分别为1.02 A mg-1Pd和1.83 mA cm-2Pd)，相邻Pd活性位点之间的距离(dPd-a-Pd)大部分增加，而立方相Pd4Te HNP (c-Pd4Te HNP)的活性最低，dPd-a-Pd增加最少。因此，定义明确的Pd-Te HNP的连续相位调节能够成功调节相邻Pd活性位点之间的距离，从而触发了相关催化反应的活性调节。
基于结构表征和理论计算表明，研究人员构建了Pd (111)、c-Pd4Te HNPs (111)、r-Pd20Te7 HNPs (0001)、r-Pd8Te3 HNPs (0001)、h-PdTe HNPs (0001)和h-PdTe2 HNPs (0001)作为理论模型，比较了中间体*OOH、*O和*OH在六个晶面上的吸附能，以提供对反应过程的原子洞察力。
结果显示，dPd-a-Pd和ΔG*OH之间呈线性比例关系，并且ORR过电位也表现出对ΔG*OH的线性依赖性。因此，Pd-Te HNPs的dPd-a-Pd增加有助于弱*OH吸附，从而降低ORR过电位。h-PdTe HNPs上*OH的解吸ΔG明显低于其他Pd-Te HNP和Pd，导致h-PdTe HNPs上*OH的轻易脱附和显著的ORR活性。综上，该项工作证明了贵金属基纳米结构的相控合成在优化材料性能中的重要作用，这对于设计高效纳米材料应用于各种领域具有指导意义。
Continuous phase regulation of a Pd–Te hexagonal nanoplate library. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c08116
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