研究单个Yb+在超冷分子浴中的动力学，预测解释离子的状态和行为

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文 | 盈科娄银萍

编辑 | 盈科娄银萍

前言

随着技术的不断进步，冷化学成为了研究物质的新兴领域之一，在超冷浴中，原子和分子的运动已经被极大地减缓，从而让其在低能量状态下进行相互作用和反应。

近年来，人们对于单个离子在超冷浴中的行为进行了深入研究，探究离子与周围杂质之间的相互作用，以及这些相互作用如何影响离子的状态和行为。

超冷原子浴中的原子离子

冷化学专注于研究在温度1mK≲T≲1K下的化学反应。在这些温度下，原子和分子的动力学主要由纯量子力学行为所支配，导致化学反应中出现了一些有趣的现象，如共振效应等。此外，原子和分子的平均动能与外场引起的典型能量偏移相当。

因此可以有效地控制原子和分子的运动和相互作用，特别借助离子-中性杂化阱的发展，人们可以以可控的方式研究带电粒子与中性粒子之间的相互作用，为发现和分析新的反应机理铺平道路 。

现在，离子-中性杂化阱除了用于冷化学研究外，还有更为宏大的目标：研究带电粒子在中性海洋中的杂质物理。 杂质物理是凝聚态物理学中的一个传统领域，基于拟粒子概念，指的是一种具有特殊动力学特性的杂化带电粒子实体。

极化子的概念，在理解凝聚态物理学现象方面发挥了关键作用，如巨磁电阻效应、有机半导体中的电荷传输和高温超导。事实上，由于超冷原子和分子系统的存在，我们已经能够将极化子模型从材料科学的范式中推广出来研究。

一般来说，少体过程的研究，比如化学反应，被视为与凝聚态物理学脱钩的主题。然而，任何多体理论都需要来自少数体过程的输入，它可以限制、影响并最终控制系统的某些多体方面，高度激发的原子态（Rydberg）杂质在超冷气体中就是一个典型例子。

在这种情况下，Rydberg原子在其寿命期间，会在超冷介质中诱导集体激发，然而当置于介质中时，Rydberg寿命明显缩短。

在离子-中性杂化陷阱中，相较于中性-中性相互作用，电荷-中性相互作用的长程性质可能会导致新的和意想不到的多体现象。

然而，更为明显的长程相互作用必然会导致化学反应，这会影响杂质的状态和寿命，这已经最近被证明，因此要全面理解超冷介质中带电杂质的多体物理，有必要表征系统的反应性和非弹性过程，而这经常又会因时变的囚禁势的存在而更加复杂。

在超冷原子海中困住的单个离子是研究异质杂质物理的原型实验场，主要从多体视角进行了广泛研究，因此预测单个离子在超冷原子介质中可能形成与周围原子结合的束缚态，导致“介观分子离子”的形成。

当带正电荷的离子A+与高密度的超冷原子气体接触时，会与气体中的原子B发生三体碰撞，导致形成分子离子。

在接触高密度的超冷原子气体时，带电离子A+会与气体中的原子B发生三体碰撞，导致形成分子离子，同时中性分子，也可能被束缚在超冷原子陷阱中并被激发到高能态。

通过离子-原子-原子三体复合过程形成，在涉及带电和中性粒子的三体碰撞中，带电-中性相互作用优于中性-中性相互作用，向着三体复合释放能量，这可能导致两个重要特征。首先，与中性分子相比，分子离子更容易形成，如下图(i)所示。

换句话说，反应通道在离子-原子-原子碰撞中占主导地位，实验证实，分子离子作为最终产物的优势状态已被证实，并且在一些系统中，关于形成分子阴离子进行的全量子力学计算部分支持这种结论。因此在适当情况下，冷温度区间的研究似乎可以扩展到超低温领域。第二个问题是离子-原子-原子三体复合速率随着碰撞能量呈现出阈值行为。

上图Ek表示碰撞能量。而方程是在超球坐标系下采用经典轨迹方法推导的，这种方法非常适合研究冷温度下原子-离子体系的动力学。具体来说，核的运动由电子势能表面通过哈密顿方程的解来控制，对于Ba++Rb+Rb碰撞，方程在Ek∼10mK时已被实验证实。

此外，已经成功推导出贵族气体原子A构成的A++A+A三体复合一阶热平均速率方程，其真实性已经得到证实。

上图中α为贵族气体原子的极化率，m为贵族气体原子的质量，kB为玻尔兹曼常数，T表示气体温度，Γ(x)是以x为参数的欧拉伽玛函数。方程正确地描述了三体复合速率随贵族气体原子性质变化的依赖关系，对于三体碰撞，碰撞时间可以估算为。

其中ρ为气体密度，在冷温度下的Ba++Rb+Rb碰撞中三体复合速率约为10^-24 cm6/s ，并且假设接近量子退化的原子气体具有典型的原子密度（ρ∼10^14cm3），则碰撞时间约为100微秒。换句话说，在100微秒后离子杂质将演变成分子离子，从而给出杂质寿命的上限，并限制该系统中发生的任何多体现象。

离子-原子-原子三体复合后得到的分子离子处于弱束缚振动态，其结合能与碰撞能量相关。分子离子可能会进一步与气溶胶中的原子碰撞；因此，可以将其视为一类新的杂质。可以从准经典轨道（QCT）的角度研究这种新杂质的动力学，其中牛顿经典力学定律描述了核在势能面上的运动。

相比之下，轨迹的初始条件是根据相遇伙伴的量子状态，通过温兹-克拉默-布吕恩（WKB）或半经典近似选择的。同样的方法论应用于将轨道的位置和动量的最终值映射到手头系统的量子状态中。

与原子碰撞的弱束缚分子离子会导致除了预期的弹性碰撞外，还有三种可能的结果。首先，通过高效的平移-振动能量转移介导的振动淬灭，如AB(v)++B→AB(v′)++B，其中v代表分子离子的振动态。

换句话说不考虑电荷转移反应，第三种是分子离子解离导致两个自由原子和一个离子，如AB(v)++B→A++B+B。在所有这些可能的反应通道中，冷温度下最相关的是振动淬灭后的解离，只有碰撞能量大于分子离子的结合能时才会发生，但在低温下形成中性分子并不重要。

每个离子-中性杂化陷阱实验都需要不同的激光源来激光冷却离子，以及捕获、保持和操作超冷原子。通常认为这些激光源，对于浸泡在超冷原子中的单个离子的动力学几乎没有影响。

然而，磁光陷阱捕获超冷原子的捕获激光，可能会导致电荷转移反应速率的增强。因此，激光源可能在研究浸泡在超冷原子中的带电杂质时发挥重要作用。

这种现象的一个典型例子是一个浸泡在高密度超冷原子气体中的单个离子，由于离子-原子-原子三体复合反应，出现了一个弱束缚分子离子。在面板和下方图片中，显示了由外部光源使弱束缚分子离子解离的过程。

在超冷Rb原子海洋中起作用的弱束缚分子离子BaRb+的动力学，陷阱光以黑色箭头表示，将BaRb+的弱振动态与解离电子态耦合，诱导其光解离。

自旋翻转跃迁可能会将分子离子转移到亚稳三重态电子态(1)3Σ+，此外弱束缚分子离子可能会通过自发辐射衰变为(X)1Σ+基态的高振动态。

最后分子离子可以通过振动淬灭碰撞，或辐射衰变过程松弛至深度束缚的振动态，最终可以被用于激光冷却Ba+的激光光源解离。

每种辐射和非辐射过程的作用，已通过QCT结果来研究振动淬灭、解离和取代反应，通过半经典方法来研究自旋翻转跃迁，并通过对光解离截面的全量子处理来进行研究。

通过观察不同离子种类随时间变化的相关性，实验证实了这个复杂的冷反应网络，最后我们要指出，外部激光光源在分子离子-原子系统中的作用也已经被观察到。

分子浴中的原子离子

在超冷分子浴中研究原子离子的动力学特性一直受到很少关注，事实上直到最近，才研究了单个离子与超冷分子碰撞的动力学，在这项工作中，采用QCT方法研究了在Paul陷阱中离子的时变捕获势中，单个Yb+在超冷分子浴中的动力学。

浴由超冷Li2 Feshbach分子气体组成，其结合能可以通过外部磁场调节。在分子浴中的单个离子显示出三种不同的反应路径。

在其中，分子离子形成和分子解离是最相关的过程，这取决于碰撞能量和分子的结合能，而振动淬灭在离子-中性混合陷阱的典型条件下是不相关的。

在给定的碰撞能量Ek下，对于Yb++Li2分子的分子离子形成和解离反应速率，作为Li2分子结合能的函数。每个反应速率都有两个结果：一个是基于时间独立世俗近似(SA)的结果，另一个包括际由Paul陷阱中离子实感受到的时变捕获势(PT)。

可以发现对于结合能紧密的分子 Eb≫Ek，离子与分子反应形成分子离子的速率与Langevin预测相似。然而，对于结合能较弱的分子，分子解离主导了动力学过程。值得指出的是，包括时变捕获势导致分子离子形成率系统性地低于SA结果，从而转化为更大的解离率。

通过探索不同碰撞能量和磁场下的Yb++Li2碰撞动力学，可以绘制出单个离子在较弱结合分子浴中的“相图”，结果发现，杂质的性质取决于浴中分子的结合和碰撞能量。

特别地，当碰撞能量较低并且分子结合能较大磁场较小时，一个原子离子杂质会演化成为一个分子离子。因此在较弱结合分子的浴中，可以将单个离子调谐为浴中的分子离子，这为杂质物理学开辟了一条新途径，可能带来新的极化效应。

特别是当离子置于极化分子的超冷浴中时，预计某些定向效应在动力学中起到重要作用，导致新颖的极化效应。

总结

单个离子在超冷浴中杂质物理学是冷化学领域的重要研究方向之一。通过多体理论和实验方法的相互协调，可以深入探讨离子与周围杂质之间的相互作用，预测和解释离子的状态和行为，在相关领域具有广泛的应用前景。

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